2003年，参演个人首部电视剧《假面骑士555》，饰演冷血的杀人魔泽田亚纪，并正式以演员身份出道。2006年，主演喜剧《狗狗的心声》，饰演咖啡店店长前田大辉。

2007年，参与拍摄根据运动漫画改编的同名真人版电影《奈绪子》。2009年，由小栗旬主演的动作片《热血高校2》上映，绫野刚在片中饰演沉默寡言，打架没有限度的漆原凌。

2011年，由尾野真千子主演的晨间剧《康乃馨》播出，绫野刚在片中饰演做绅士服的专家周防龙一。2012年1月1日，参演的历史剧《开拓者们》播出；7月15日，参演的惊悚片《狼狈》上映；8月25日，参演的历史片《浪客剑心》上映，其在片中饰演武田观柳的手下外印。

2013年1月10日，由瑛太、尾野真千子主演的爱情喜剧《最完美的离婚》播出，绫野刚在剧中饰演美术大学助教上原谅，并获得第7届东京国际电视剧节最佳男配角奖；2月23日，其参演的爱情片《横道世之介》上映，片中饰演男主角世之介的同级生加藤雄；4月14日，与新垣结衣合作出演的喜剧《飞翔情报室》播出，在剧中饰演空自情报室军官空井大佑；8月31日，与满岛光、小林薰合作出演的剧情片《夏之终结》上映；10月6日，其参演的爱情片《得买新鞋了》上映，片中与桐谷美玲扮演一对恋人；同年，凭借电影《横道世之介》和《夏之终结》获得第37届日本电影学院奖最佳新人奖。

2014年1月16日，参演的犯罪剧《暗金丑岛君第二季》播出，他在其中饰演男主角山田孝之的发小之一；4月19日，与池胁千鹤主演的爱情片《只在那里发光》上映，绫野刚凭借在片中饰演失意青年佐藤达夫，获得第69届日本每日映画大奖最佳男主角、第88届电影旬报奖最佳男主角等奖项；8月30日，与小栗旬、黑木明纱等合作出演的犯罪冒险片《鲁邦三世》上映，绫野刚在片中饰演无所不斩的武士；10月21日，与武井咲共演的推理剧《全部成为F》首播，他在剧中饰演大学工学部建筑系的副教授。

2015年5月30日，由园子温执导的动作片《新宿天鹅》上映，绫野刚在片中饰演无依无靠的青年白鸟龙彦；9月5日，参演的爱情片《小菜一碟》上映，绫野在片中饰演音像租赁店店长，女主人公志乃的新邻居；10月16日，主演的医疗剧《产科医鸿鸟》首播，剧中饰演妇产科医师鸿鸟樱，同时他还是名为BABY的神秘钢琴家。

2016年1月27日，参与动作片《新宿天鹅2》的拍摄，片中继续饰演男主人公白鸟龙彦，该片于2017年1月21日在日本上映；3月26日，与黑木华合作出演的剧情片《瑞普·凡·温克尔的新娘》上映，该片是由岩井俊二编剧导演的电影，绫野刚在片中饰演游走在法律边缘的危险男子安室；5月7日，参演的悬疑片《昭和64年》上映，他在其中饰演广报室的警察诹访；6月26日，主演的犯罪片《日本最坏的家伙们》上映，他在片中饰演不良的警官诸星要一，并凭借该片获得第15届纽约亚洲电影节最佳新人奖；9月17日，由李相日执导的悬疑片《怒》上映，绫野刚在片中饰演无业游民的同性恋大西直人；同年，凭借电影《瑞普·凡·温克尔的新娘》、《昭和64年》和《怒》获得第41届日本报知电影奖最佳男配角奖。

2017年2月17日，加盟同名漫改奇幻动作片《亚人》，该片于9月30日在日本上映；4月23日，主演的科幻爱情剧《弗兰肯斯坦之恋》播出，其在剧中饰演落入禁断恋爱中的怪物；6月3日，主演的动作片《武曲》上映，其在片中饰演剑道五段的矢田部；同年，主演的医疗剧《产科医鸿鸟2》于10月首播，他在剧中继续扮演主人公鸿鸟樱。

2018年，主演七月开播的朝日台木曜日剧《秃鹫》，饰演鹫津政彦。主演濑濑敬久执导电影《乐园》饰演中村豪士。12月10日，其主演的中国电影《破阵子》开机。

2020年，主演大友企史执导的电影《影裏》。与星野源共同主演电视剧《MIU404》。

电影类奖项

• 2017第11届亚洲电影大奖最佳男配角奖怒（提名）
• 2017第59届日本电影蓝丝带奖佳男配角奖怒（提名）
• 2016第15届纽约亚洲电影节最佳新人奖日本最坏的家伙们（获奖）
• 2016第41届日本报知电影奖最佳男配角奖瑞普·凡·温克尔的新娘、昭和64年、怒（获奖）
• 2015第88届日本电影旬报奖最佳男主角奖只在那里发光（获奖）
• 2015第69届日本每日映画大奖最佳男演员奖只在那里发光（获奖）
• 2015第36届横滨电影节最佳男主角奖只在那里发光（获奖）
• 2015第29届高崎电影节最佳男主角奖只在那里发光（获奖）
• 2015第24届日本评论家电影大奖最佳男主角奖只在那里发光（获奖）
• 2015第24届日本电影影评人大奖最佳男主角奖只在那里发光（获奖）
• 2014第38届黄金飞翔赏最佳新人赏（获奖）
• 2014第22届桥田赏最佳新人赏（获奖）
• 2013第37届日本电影学院奖最佳新人奖横道世之介、夏之终结（获奖）

电视剧类奖项

• 2014第80届日剧学院赏最佳男配角奖S-最后的警官（提名）
• 2013第07届东京国际电视剧节最佳男配角奖最完美的离婚（获奖）
• 2013第77届日剧学院赏最佳男配角奖飞翔情报室（提名）

日本电影学院奖

• 2020第43届日本电影学院奖最佳男配角奖闭锁病房（提名）

绫野刚是荧幕忙人，出演了爱情、历史、动作等各色题材的影视作品。在《日本最坏的家伙们》中扮演了一名堕入犯罪的警察，这个角色和在《产科医鸿鸟》中心地善良的妇产科医生截然相反，他是一位演技幅度宽广的演员。

绫野刚在《瑞普·凡·温克尔的新娘》中演绎的角色个性内敛，在《弗兰肯斯坦之恋》中饰演的怪物角色感情和表情都如孩子般纯洁善良，他的表演感化观众深入人心，是一位实力派演员。