2015年11月，与王传君、吴倩等合作出演古装魔幻喜剧《大仙衙门》。

2016年4月，龙政璇在舞台剧《仙剑奇侠传三》中剧饰演俏皮可爱的唐雪见；6月，与刘前程合作主演爱情电影《虐心爱情故事》，在片中饰演为姐姐报仇的上官雪儿；7月，与周斌、姚雨鑫等合作主演魔幻电影《魔战》；8月，与吴奇隆、颖儿等合作出演都市剧《一粒红尘》，在剧中饰演时尚设计师徐晚来；11月，与杨幂、黄子韬等合作出演都市情感剧《谈判官》，在剧中饰演机灵俏皮、恪尽职守的女秘书崔西。

2017年3月，出演改编自明晓溪同名小说的古装言情剧《烈火如歌》，在剧中饰演为爱至死不渝的少女凤凰；9月，与黄婷婷、高瀚宇等合作主演现代爱情剧《大鼻子情圣》，在剧中饰演勇敢逐爱的“万人迷”陈奚；同年，与杨子姗、韩东君等合作出演都市爱情剧《原来你还在这里》；11月，受邀出席亚洲音乐盛典，并担任颁奖嘉宾。

2018年1月，与张云龙、李凯馨等合作出演奇幻爱情剧《我的波塞冬》，在剧中饰演霸道任性又不失可爱的女孩林华音。

2016年9月，龙政璇受邀BAZAAR明星慈善夜，参与公益直播活动，她在直播中获得的所有收入全部捐献给了中华思源工程扶贫基金会芭莎公益慈善基金，以资助芭莎贫困县救护车项目。

2017年9月，龙政璇参加了BAZAAR明星慈善夜15周年盛典发起的#画出生命线#公益活动，为“为爱加速”思源﹒芭莎自治区救护车项目募集善款。

龙政璇自然到位的角色演绎，爆发式的尖叫与哭喊的演技，以及冷静下来后一秒反转的冷笑和颤抖，让观众们对她赞叹不已。龙政璇对人物的成功把握和塑造，也使得网友们也入戏很深。龙政璇用循序渐进的情绪与一个眼神之间的细微表达来诠释“徐晚来”这个人物的矛盾、隐忍与伪装，深入形象地刻画了一个内心欲望强大，为了自己的利益不择手段的女设计师形象。龙政璇的笑容清新灵动，她的气质甜美可爱。